Do českého folklorismu se vepsal jako jedna z nejpozoruhodnějších osobností.

Už ve dvaceti letech (1947) se stal spolu s Františkem Bonušem a dalšími učiteli - tělocvikáři zakládajícím členem Souboru písní a tanců Josefa Vycpálka. V rámci tohoto souboru vznikla roku 1960 zásluhou skladatele Jaroslava Krčka tzv. Malá muzika. To již byl soubor zcela jiného typu, mnohem menší (jen čtyři smyčce) a svým pojetím lidové hudby se mnohem více přiblížil lidové přirozenosti a vkusu. Jiří Pospíšil byl hlavním zpěvákem této muziky, jeho znamenitou partnerkou ve zpěvu i v tanci zde byla mimo dalších budějovická folkloristka Zorka Soukupová. Ze spolupráce bratří Jaroslava a Josefa Krčků jako autorů s Jiřím Pospíšilem jako interpretem vzniklo v té době mnoho pěkného.

Jiří Pospíšil byl také po určitou dobu svého zrání zpěvákem, kontrášem i primášem v pražském Slováckém krúžku a působil i v Armádním uměleckém souboru.

Roku 1967 spolu se skladatelem Jaroslavem Krčkem a s choreografkou Alenou Skálovou založil vynikající soubor Chorea Bohemica a působil v něm jako sólový zpěvák a tanečník. To byl stylový posun od čistého folkloru směrem k velmi originální divadelní stylizaci a lze říci, že po umělecké stránce se jednalo o vrcholné období.

Po generační výměně v Choree Bohemice si Jiří Pospíšil založil vlastní "Malou českou muziku Jiřího Pospíšila" a jí se věnoval posledních dvacet let svého života. Základ repertoáru i muzikantského obsazení zůstal stejný jako v původní "Malé muzice", takže byl vlastně Pospíšil srdcem této muziky po více než čtyřicet let.

Už od čtyřicátých let byl pravidelným účastníkem i organizátorem Mezinárodního folklorního festivalu ve Strážnici i dalších festivalů a soutěží. Pedagogicky i autorsky spolupracoval s mnoha českými i moravskými soubory - jako rodák z Vysočiny, z Havlíčkova Brodu, měl porozumění a cit jak pro českou, tak pro moravskou lidovou píseň. Pěkně na něj vzpomínají například v souboru Vsacan, pro nějž vytvořil půvabné taneční pásmo o zbojníku Vojtkovi.

Pro Český rozhlas natočil množství nahrávek, přesné číslo by se vyšplhalo k několika stovkám. Plodná byla především spolupráce s plzeňským rozhlasem, v pořadu "Hrají a zpívají Plzeňáci" zněl jeho podmanivě zastřený lidový tenor velice často. (Kdo nikdy neslyšel jeho nahrávku "Letěla husička" nebo duo se Zorkou Soukupovou "Budějice, Budějice"?) Jako autor připravil řadu relací, naposledy pro budějovický rozhlas sérii pořadů "Zdráva buď, muziko".

Na počátky tvůrčí spolupráce s ním vzpomínal na jednom z koncertů skladatel a dirigent Jaroslav Krček:
"Já jsem přišel tenkrát z Budějic do Prahy studovat na konzervatoři, to se psal rok padesát devět. Asi tak rok předtím jsem jel na premiéru Vycpálkovců jako člen budějovického souboru. Tak si sedím ve Vinohradském divadle, na scéně tancovali "Husary", viděl jsem do orchestřiště. Tam stál člověk a zpíval "Bělohrádek, Bělohrad", a měl takovej pro mě tenkrát zvláštním způsobem zastřenej hlas, takovej hezky zastřenej hlas. Já jsem tenkrát zatoužil mít v souboru takovýho člověka, kterej umí písničku takhle krásně podat, s takovým zaujetím a s tím zastřením, který se mi líbilo. Ta touha se mi pak vyplnila. ... Když mě zatáhli k Vycpálkovcům, řekl jsem si, já tady udělám takovou malou muziku, dvoje housle, violu, já si zahraju basu a přidělte mi toho zastřenýho zpěváka..."

Nedožité osmdesátiny Jiřího (Ici) Pospíšila si připomeneme v úterý 29. května 2007 v 19:30 v pražském Atriu na Žižkově (Čajkovského 12). Oslavíme i dvoje další kulatiny. Zpívá a hraje Malá česká muzika Jiřího Pospíšila, soubor, jemuž Jiří Pospíšil věnoval posledních dvacet let svého života. Dále zpívají všichni přítomní.